86-0411-85765886
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近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所（以下簡稱“大連化物所”）低碳催化與工程研究部（DNL12）劉中民院士、葉茂研究員、魏迎旭研究員、田鵬研究員團隊，受邀發(fā)表了甲醇制烯烴領(lǐng)域Perspective評述文章，系統(tǒng)總結(jié)了團隊理解和調(diào)控甲醇制烯烴動態(tài)復(fù)雜催化體系的觀點和研究成果，包括動態(tài)催化原理的提出和定量模型的凝練，以及其與新一代甲醇制烯烴（DMTO-III）技術(shù)的內(nèi)在聯(lián)系。
甲醇制烯烴（MTO）已成為非石油資源轉(zhuǎn)化利用的典范，促進了烯烴原料多元化發(fā)展，同時彰顯了甲醇作為核心C1平臺化合物在推動形成煤制烯烴新興戰(zhàn)略產(chǎn)業(yè)中的關(guān)鍵作用，未來也可與綠氫結(jié)合，用于低碳化的煤制烯烴產(chǎn)業(yè)。 在C1化學(xué)和多相催化領(lǐng)域眾多研究者的不懈努力下，分子篩催化甲醇轉(zhuǎn)化基本原理和過程得到了廣泛而深入的研究，同時也越發(fā)認識到MTO反應(yīng)體系的復(fù)雜性。在整個MTO領(lǐng)域研究中，始終面臨著分子篩催化甲醇轉(zhuǎn)化極具動態(tài)性且復(fù)雜性的催化反應(yīng)體系所帶來的諸多難題。深入理解完整真實的MTO動態(tài)復(fù)雜體系的催化原理并實現(xiàn)反應(yīng)定向調(diào)控一直是學(xué)術(shù)界和工業(yè)界持續(xù)努力的目標，是實現(xiàn)MTO原理發(fā)展和工業(yè)技術(shù)迭代創(chuàng)新必須克服的挑戰(zhàn)。
自20世紀80年代起，大連化物所在甲醇制烯烴領(lǐng)域連續(xù)近40年的研發(fā)工作中，始終堅持且實現(xiàn)了基礎(chǔ)研究與過程開發(fā)相互促進、相繼突破。低碳催化與工程研究團隊基于對MTO動態(tài)復(fù)雜催化體系的認識和調(diào)控，通過機理和模型支撐DMTO技術(shù)持續(xù)創(chuàng)新，在完成世界首創(chuàng)DMTO技術(shù)工業(yè)化的基礎(chǔ)上，形成了DMTO-II、DMTO-III系列技術(shù)，相繼實現(xiàn)工業(yè)化。截至目前，DMTO系列技術(shù)已實現(xiàn)技術(shù)許可36套，投產(chǎn)20套工業(yè)裝置，引領(lǐng)了煤制烯烴產(chǎn)業(yè)快速形成與發(fā)展。
該評述總結(jié)了團隊在MTO動態(tài)反應(yīng)機理、MTO動態(tài)反應(yīng)-擴散模型、基于機理和模型的工業(yè)過程調(diào)控方面形成的理論和實踐應(yīng)用。在MTO動態(tài)催化學(xué)術(shù)方向上的原理性認識包括三部分：一是由活性中心動態(tài)演變更替（質(zhì)子酸位點-表面甲氧基-有機物限域分子篩微環(huán)境）引導(dǎo)的MTO動態(tài)完整自催化反應(yīng)歷程；二是由明線和暗線共同構(gòu)建的MTO動態(tài)復(fù)雜反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)；三是MTO反應(yīng)-擴散-催化劑（積碳修飾）多尺度動態(tài)交互作用機制（Cross-Talk in MTO）。同時，該評述總結(jié)凝練了MTO動態(tài)過程定量模型，包括反應(yīng)動力學(xué)模型、客體分子擴散模型、多尺度反應(yīng)-擴散模型和反應(yīng)器積碳分布模型。進一步，該評述提煉出通過整合動態(tài)催化原理、反應(yīng)擴散模型和積碳動力學(xué)，實現(xiàn)機理和模型共同驅(qū)動的MTO過程調(diào)控。MTO動態(tài)催化原理、定量模型、基于機理和模型的過程調(diào)控機制，構(gòu)成了MTO動態(tài)復(fù)雜催化體系的核心理論，對動態(tài)復(fù)雜反應(yīng)體系的分子篩催化理論發(fā)展具有重要意義。最后，該評述認為未來應(yīng)結(jié)合人工智能和數(shù)據(jù)科學(xué)，持續(xù)深化對MTO動態(tài)復(fù)雜催化體系的研究。
劉中民團隊長期從事甲醇制烯烴領(lǐng)域研究，致力于建立MTO催化原理同時實現(xiàn)DMTO技術(shù)持續(xù)創(chuàng)新。近年來在MTO反應(yīng)機理，包括第一個C-C鍵生成直接機理（Angew. Chem. Int. Ed.，2017；ACS Catal.，2018；Chem，2021；ACS Cent. Sci.，2021；Acc. Chem. Res.，2023）、碳正離子捕捉和烯烴生成間接機理（J. Am. Chem. Soc.，2012；Angew. Chem. Int. Ed.，2013；ACS Catal.，2019；ACS Catal.，2020；J. Am. Chem. Soc.，2024）、積碳失活機理（J. Catal.，2018；Nat. Commun.，2020；J. Energy. Chem.，2023）、完整動態(tài)自催化反應(yīng)機理（J. Am. Chem. Soc.，2021；Chem Catal.，2023）、反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)（Chinese J. Catal.，2023；Chem. Eng. Sci.，2024）、反應(yīng)擴散機理（J. Catal.，2019；ACS Catal.，2020）、籠控制擇形催化原理（ACS Catal.，2015；ACS Catal.，2018；AlChE J.，2023；Natl. Sci. Rev.，2023）、擴散-反應(yīng)-催化劑多尺度動態(tài)交互作用機制（Natl. Sci. Rev.，2022）；MTO反應(yīng)過程定量描述模型，包括客體分子傳質(zhì)表面阻力與晶內(nèi)擴散解耦定量模型（Commun. Chem.，2019；Angew. Chem. Int. Ed.，2020；AlChE J.，2020；Angew. Chem. Int. Ed.，2022；AlChE J.，2023）、反應(yīng)動力學(xué)模型（Chem. Eng. Res. Des.，2015；Chem. Eng. J.，2017；AlChE J.，2019）、多尺度反應(yīng)-擴散模型（Chem. Eng. Sci.，2016；Chem. Eng. J.，2019；Nat. Commun.，2020）、反應(yīng)器內(nèi)催化劑積碳分布模型（AlChE J.，2019）；MTO反應(yīng)調(diào)控（J. Catal.，2019；Nat. Commun.，2021；Chem Catal.，2024）等方面取得了系列研究成果。
該邀請評述以“Methanol to Olefins (MTO):Understanding and Regulating Dynamic Complex Catalysis”為題，發(fā)表在《美國化學(xué)會志》（Journal of the American Chemical Society）上。該工作第一作者是大連化物所DNL1201組林杉帆副研究員和DNL1206組李華研究員。上述工作得到國家自然科學(xué)基金委“分子篩催化材料的分子工程學(xué)”基礎(chǔ)科學(xué)中心項目、國家自然科學(xué)基金委“甲醇及其耦合反應(yīng)催化原理及新過程應(yīng)用”重大項目、中國科學(xué)院A類先導(dǎo)專項“變革性潔凈能源關(guān)鍵技術(shù)與示范”等項目的資助。（文/圖 林杉帆、李華）
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